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学院高水平论文频发 科研成果产出喜人
日期:2023-05-10  作者:本站编辑  来源:本站原创  点击数:

近期,我院教师潜心科研、笔耕不辍,相继在知名期刊ACS CatalysisApplied Catalysis B: EnvironmentalChemical ScienceMaterials HorizonsOrganic Chemistry Frontiers等发表高质量论文成绩喜人。

 

罗红群、李念兵教授课题组在新型电催化剂的合成及其在水的催化产氢中的作用机制方面取得了新进展,对揭示活性位结构和催化机理具有重要意义。

Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Unveiling the in-situ hydrogen intercalation in Mo2COx for promoting the alkaline hydrogen evolution reaction”的研究论文,通过原位的阻抗谱表征等电化学的手段,证明了Mo2COx的表面氧化层在HER过程中进行了原位的氢插层。氢插层后的HxMo2COx表现出了优异碱性HER活性。

ACS Catalysis发表了Oxyanion-Coordinated Co-Based Catalysts for Optimized Hydrogen Evolution: The Feedback of Adsorbed Anions to the Catalytic Activity and Mechanism的研究工作探讨了钒物种对Co3O4析氢性能的促进作用,阐明了Co3O4-VOx在析氢反应过程中表面重构过程,探讨了钒物种对Co3O4析氢性能的促进作用,表面吸附VO43-可促进钴基催化剂碱性产氢。

Chemical Engineering Journal发表了“Modulating the interfacial built-in electric field in oxygen vacancies-enriched Ru/MxOy@C (M = V, Nb, Ta) ordered macroporous heterojunctions for electrocatalytic hydrogen production”的研究工作。设计了一种具有内置电场(BEF)的新型三维有序大孔电催化剂(Ru/MxOy@C, M = V, Nb, Ta)用于高效碱性HER。由于MxOy的费米能级高于Ru,电子会从MxOy转移到Ru,产生了由MxOy指向RuBEF。通过调节MxOyRu之间的功涵,得到具有不同BEF的催化剂。缺电子的MxOy能有效解离H2O,富电子的Ru有利于氢中间体的解吸。

Materials Today Nano上发表题为“Optimization of hydrogen adsorption on W2C by late transition metal doping for efficient hydrogen evolution catalysis”的研究论文。制备了一系列M-W2CM= Fe, Co, Ni)催化剂,过渡金属的引入对W2C析氢性能具有促进作用,后过渡金属掺杂可通过改变d带中心的位置来调节W2C的电子结构,有效地降低氢吸附自由能,促进氢的解吸。

论文链接一:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122739

论文链接二:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.3c00598

论文链接三:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143374

论文链接四:https://doi.org/10.1016/j.mtnano.2023.100350

 

何荣幸、李明教授团队在钙钛矿发光材料和钙钛矿太阳能电池领域取得了重要进展,揭示了分子结构-性质-器件性能之间的固有属性对太阳能电池性能的影响,阐明了卤素替换造成的光物理机制变化,促进了人们对非铅钙钛矿材料吸光/发光微观机制的深入理解。

刘小锐副教授和何荣幸教授在期刊Advanced Functional Materials上发表了题为“Side-Chain Methylthio-Based Position Isomerism of Hole-Transport Materials for Perovskite Solar Cells: From Theoretical Simulation to Experimental Characterization”的研究论文 (DOI: 10.1002/adfm.202213843)。为了深入理解分子异构化的结构-功能-性能的相关性,该工作在基于咔唑-芳胺衍生物的分子侧链上不同位置引入甲硫基(-SMe),构建了三个异构体分子(RQ4RQ5RQ6)。虽然异构体能表现出相似的前线分子轨道能量和光学吸收性质,但是这些异构体在空穴迁移率和钙钛矿/RQ4-RQ6界面等表现出明显的差异。为了验证分子设计策略和计算模型的合理性,合成了分子RQ4-RQ6并用于制备PSCs器件。在相同条件下,相比异构体RQ4RQ5,基于RQ6器件的PCE明显提升,并优于典型的Spiro-OMeTAD的器件效率。RQ6PSCs器件中的性能提升主要归因于其良好的空穴提取、高空穴迁移率、强界面相互作用以及在钙钛矿/HTMs界面处的有效电荷转移。实验现象与理论模拟结果一致,验证了计算模型的可靠性,该工作提供的侧链官能团异构化策略是获取潜在HTMs的有效途径。

周磊副教授和何荣幸教授在Chemical Science发表了题为“Photophysical Studies for Cu(Ⅰ)-Based Halides: Broad Excitation Band and Highly Efficient Single-Component Warm White-Light-Emitting Diodes”的研究论文。近年来,铅基卤化物钙钛矿因其丰富的结构和优异的光电性能而引起了人们的广泛关注。然而,铅的毒性对人体健康和生态环境构成了严重的威胁,这限制了铅基卤化物钙钛矿材料的进一步发展。该团队为克服Pb的毒性问题,新开发了一类新型、无铅的亚铜基卤化物DPCu4X6 [DP = (C6H10N2)4(H2PO2)6; X = Cl, Br, I]。这类材料具有超宽的激发和发射光谱以及接近100%的发光效率。得益该类材料优异的光学性能及较好的稳定性,该团队使用单组分DPCu4I6材料成功制造了高显色指数(CRI85.1)、高效率的暖白光LED发光器件,展示了该类新材料在高效绿色照明领域的实际应用潜力。

论文链接一:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213843

论文链接二:https://doi.org/10.1039/D3SC01762A

 

魏晔教授课题组一直聚焦亚胺自由基氢迁移构建杂环骨架的研究。课题组前期通过亚胺自由基引发的接力环化过程,构建了系列结构新颖的氮杂环分子(ACS Catal. 20177, 5612; Angew. Chem. Int. Ed. 202059, 23755; Angew. Chem. Int. Ed., 202059, 19222)。在此基础上,为了进一步提高原子/官能团的利用率、发展亚胺自由基的新型转化方式,课题组希望挑战多个反应位点的一步官能化。近期,该课题组相继实现了两种新颖的接力C-H官能化策略,实现了氮杂桥四环骨架、吡啶/吡啶酮的简洁合成。同时,通过理论计算对部分关键中间体的生成与转化、反应的化学/区域选择性等进行了分析和探究。这些研究工作为后续的深入研究奠定了基础,也将极大地促进自由基化学和杂环化学的发展。相关研究发表在Chemical ScienceACS Catal.期刊上。

论文链接一:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.3c00067

论文链接二:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/SC/D2SC01548J

 

郭其祥教授课题组自2014年首次报道手性醛催化氨基酸酯的不对称官能化反应以来,手性醛催化在不对称有机催化和有机/金属联合催化上均得到了快速的发展。近期,郭其祥教授课题组在这一研究领域又取得了连续性研究成果。

首先,该课题组利用手性醛与金属钯的联合催化策略,分别实现了氨基酸酯与1,3-二烯烃、氨基酸酯与1,2-联烯的不对称烯丙基化反应(ACS Catal. 2023, 13, 6013-6022)。随后,该课题组在Organic Letters上报道了手性醛/金属钯联合催化卤代芳烃与联烯以及氨基酸酯的不对称Heck-Alkylation串联反应 (Organic Letters 2023, 25, 3163-3167)除了在手性醛/金属钯联合催化领域取得较好成果以外,该课题组还利用手性醛作为有机催化剂,成功实现了氨基酸酯与卤代芳烃、烯丙基卤代烃以及苄基卤代烃的不对称烃基化反应,构建了多类型非天然手性氨基酸化合物(Chemical Science 2023, DOI: 10.1039/D3SC01294H)。

论文链接一:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c00790

论文链接二:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.orglett.3c01119

论文链接三:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/sc/d3sc01294h 

 

肖冬荣教授、袁若教授东北师范大学邹小勤教授合作在高性能多孔电化学发光(ECL)材料研究方面取得重要进展,相关研究成果以“Highly stable Ru-complex-based metal-covalent organic frameworks as a novel type of electrochemiluminescence emitters for ultrasensitive biosensing”为题发表在英国皇家化学学会下化学材料领域知名期刊Materials Horizons上。该论文选择经典的ECL试剂Ru(dcbpy)32+tris(4,4ʹ-dicarboxylicacid-2,2ʹ-bipyridyl)ruthenium(II)作为构筑单元,设计合成了首例具有优异电化学发光性能的金属共价有机框架(MCOF),然后将所得材料作为高性能ECL信号探针,构建了灵敏度高、稳定性好的ECL生物传感器,成功实现了对miRNA-155的超灵敏检测。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/mh/d3mh00260h

 

刘堂林教授、李清华副教授课题组Organic Chemistry Frontiers发表了“Ruthenium-catalyzed 1,3-indolyl migration within α,α-disubstituted allylic alcohols”。该研究建立了钌催化的1,3-吲哚基在α,α-二取代烯丙基醇中的迁移过程,实现了C(sp3)-C(sp2)键的选择性断裂和高效重组。同时还发现吲哚基比苯基具有更好的迁移能力。此1,3-吲哚迁移反应具有底物适用范围广、官能团兼容性好、易于扩展等优点。所得到的β-吲哚酮可以进一步修饰,以合成其他具有潜在应用的药物或天然产品。该方法的后续研究正在进行。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/qo/d3qo00049d

 

目前,学院研究氛围浓厚,教师们参与科研积极性强。学院将不断完善科研管理,调动科研人员的积极性,发挥学科建设团队力量,助推更多高质量科研成果产出。


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